​电子科大Angew:Fe2TiO5 NFs电催化硝酸盐复原为氨

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高效电催化复原硝酸盐制氨是一种很有出路的废水处置和绿色消费氨的办法,但现在急迫必要具有精良选择性和波动性的高效电催化剂。


基于此,电子科技大学李廷帅副传授(通讯作者)等人报道了一种含有丰厚氧空地(Vo)的缺陷Fe2TiO5(FTO)纳米纤维(FTO NFs)用于硝酸复原反响(NO3-RR),该纤维是一种高活性催化剂,氨产率可达0.73 mmol h-1 mg-1cat.
在含0.1 M NO3-的磷酸盐缓冲盐水(PBS)电解液中,在-1.0 V时法拉第服从(FE)高达87.6%,氨产率进步至1.36 mmol h-1 mg-1cat.。在-0.9 V的条件下,亚硝酸盐转化为氨的转化率为96.06%。
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经过DFT盘算,展现了NO3-RR历程在FTO-E外表的反响机理。经过盘算态密度(DOS)来评价在FTO体中引入Vos惹起的电子布局变革,此中原始FTO DOS中围绕费米能量的自旋破裂态。
自旋向上的DOS带隙为0.3 eV,当存在Vos时带隙明显减小。在- 2 eV和4 eV地位也有相似的DOS增长趋向,催化剂导电性加强。因而,添加Vos可明显进步催化剂的导电性。
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别的,NO3-基团在吸附步调后被激活。在反响历程中,局部脱氧(*NO3→*NO)和所有加氢(*N→*NH3)的自在能不停低落。
由于Fe原子对*NO的吸附比Ti原子强,因而选择Fe原子作为*NO的单N两头反响活性位点。
因而,将整个NO3-RR历程中的*NO→*N历程视为电位决议步调(PDS),FTO和FTO-Vo辨别出现0.35和0.68 eV的上坡路能量。因而,Vo的存在明显进步了FTO-E的催化功能。
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Durable Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia over Defective Pseudobrookite Fe2TiO5 Nanofibers with Abundant Oxygen Vacancies. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202215782.
https://doi.org/10.1002/anie.202215782.




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