Chem. Eur. J. :延伸单体共轭水平进步超交联聚合物光催化胺氧化和同步制备H2O2的活性

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河北农业大学高书涛、高薇课题组选择具有差别共轭水平的苯(BE)、二联苯(DP)、三联苯(TP)、四联苯(QP)为修筑单体制备了具有差别导价带布局、光呼应和光生电子分散传输才能的超交联聚合物(HCPs)光催化剂,并乐成用于光催化胺氧化和同步制备H2O2



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图1 QP-HCPs布局表示图与催化胺氧化协同天生H2O2机理图

胺氧化偶联产品亚胺是药物和具有生物活性的含氮无机化合物的紧张分解两头体。H2O2作为一种紧张的化学品在无机分解、造纸、燃料电池和水处置等范畴都有普遍的使用。光催化有氧氧化胺可同时制备亚胺和H2O2,是完成太阳能转化使用的一条无效途径,制约这一反响的要害在于怎样完成光生电子-空穴的高效使用以及对O2的高效吸附活化,而开辟具有符合能带布局和高O2吸附容量的新型光催化剂则是办理这一题目的要害。


HCPs是一类由C、H、O、N等元素构成的典范多孔无机聚合物,可经过改动单体布局和交联形式调治其能带布局、光吸取及对O2的吸附才能。基于此,河北农业大学高书涛、高薇课题组选择具有差别共轭水平的BE、DP、TP、QP为修筑单体,甲醛二甲基缩醛(FDA)为交联剂制备了系列HCPs光催化剂,研讨发明延伸单体的共轭水平可明显进步HCPs的光生载流子分散-迁徙服从,使其取得更强的O2吸附才能,从而在光催化历程中更无效地活化O2发生O2•-1O2两头体,催化胺的氧化和H2O2的天生。具有最大单体共轭水平的QP-HCPs体现出最佳的光催化胺氧化协同天生H2O2的活性,在455 nm LED照射下,60 min内凌驾99%的苄胺即可被转化为偶联产品,H2O2的天生速率高达9.3 mmol gcat-1 h-1。分外是,在循环利用10次当前,QP-HCPs仍体现出优秀的波动性和可接纳性。这项事情不但为设计分解高效的HCPs基光催化剂提供了新战略,并且为可见光驱动胺氧化和同步制备H2O2提供了新思绪。

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图2 系列HCPs光催化剂的能带布局(a),光电转换功能(b);QP-HCPs光催化苄胺氧化协同天生H2O2循环波动性(c)、(d)。

文信息

Enhanced Photocatalytic Activity of Hyper-Cross-Linked Polymers Toward Amines Oxidation Coupled with H2O2 Generation via Extending Monomer's Conjugation Degree

Xinhao Nie, Ying Zhao, Wei Gao,* Weihua Liu, Xiang Cheng, Yongjun Gao,* Ningzhao Shang, Shutao Gao,* and Chun Wang

论文第一作者为硕士研讨生聂鑫浩


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202203607




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