Angew. Chem. :机器互锁聚合物应对高比能电池质料的周期性体积变革

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随着人类社会对干净动力的需求日渐加深,下一代高比能电池渐渐成为研讨热门。但是,高比能电池质料在充放电历程中会难以制止地产生宏大的周期性体积变革或枝晶穿刺,形成电池的生效乃至更为严峻的宁静题目。


对此,上海交通大学厘革性分子前沿迷信中心梁正课题组引入具有能量耗散功效的机器互锁聚合物网络(Mechanically Interlocked Network, MIN)作为锂金属电池负极界面层,对充放电历程中电池质料重复收缩或枝晶生长发生的机器应力举行耗散,完成锂金属电池的长效波动循环。经过网络中高密度的[2]轮烷单位在外力下产生的主客体解离与分子内滑动,耗散由于锂金属周期性体积变革所带来的应力,制止了应力在聚合物界面层中的会合与积聚,因此取得了可长循环的锂金属电池。



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本文起首表征了MIN的机器功能。后果表现,与非互锁比较质料相比,MIN表现出更优的机器功能与共同的能量耗散特征。经过微观的针刺实行可知,具有能量耗散才能的MIN体现出更优的抗穿刺才能。

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形貌表征标明:在MIN界面层的掩护下,锂在铜集流体外表构成了紧实完备的聚集层。即便在屡次重复堆积/剥离后,MIN膜残缺无损,坚持了却构完备性和界面波动性。绝对应地,无MIN界面层或非互锁比较质料界面层均在屡次循环后生效。

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电化学测试标明,利用MIN修饰的锂片构成的对称电池在1 mA/cm2条件下的循环寿命到达了1500小时。同时,以MIN修饰的锂负极与磷酸铁锂正极构成的全电池在1 C下波动循环凌驾500次,容量保存率为88%。优于利用非互锁比较质料作为界面层或未经修饰的锂负极的电池。


同时,本文经过有限元剖析进一步模仿了MIN在锂的重复堆积/剥离历程中对负极的掩护作用。后果表现,具有耗散才能的界面层,在相反的锂枝晶侵入深度下体现出更低的应力与更为匀称的应力散布,从而无力地证明白能量耗散作用对坚持MIN界面层完备与锂金属负极长效循环波动的紧张性。

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可以预见的是,在普遍的高比能电池系统中,电池质料宏大的周期性体积变革是一个体系性存在的题目。绝对于着眼于设计高模量聚合物质料来应对单次的体积收缩或枝晶穿刺,电池质料的周期性体积变革更值得存眷。而经过该事情,作者证明具有共同能量耗散机制的机器互锁聚合物可对这一题目给出很好的应对。因而作者预期,机器互锁聚合物网络可在其他触及克制电池质料体积变革的范畴展示出更宏大的潜力。

文信息

Durable Lithium Metal Anodes Enabled by Interfacial Layers Based on Mechanically Interlocked Networks Capable of Energy Dissipation

Jun Zhao#, Min Hong#, Zhijin Ju, Xuzhou Yan, Yanzhe Gai, and Zheng Liang*.


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202214386




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