在酸性介质中的电催化CO2复原反响(CO2RR),经过避免碳酸盐/碳酸氢盐的构成,以更无效的使用CO2。但是,酸性介质更利于析氢反响(HER),招致CO2RR选择性较差。
基于此,北方科技大学梁永晔传授(通讯作者)等人报道了一种分子疏散的β-四甲氧基代替酞菁Ni-基碳纳米管电催化剂(NiPc-OMe MDE),其在酸性介质(pH=2至0.47)中高效催化CO2RR。在-50至-400mA cm−2的宽电流密度范畴内,CO的法拉第服从(FE)凌驾98%。在0.5 mol L−1 K2SO4(pH=2)下,CoPc-OMe MDE能无效电催化CO2RR天生CO,标明K+效应对CoPc-OMe MDE异样无效。后果发明,CoPc-OMe MDE对CO2RR的电催化活性高于NiPc-OMe MDE。在一切测试电流密度下,其FE(CO)均低于NiPc-OMe MDE。需留意,CoPc-OMe MDE的CO选择性仍旧优于报道的电催化剂。活性位点上吸附的COOH和H两头体(*COOH和*H)的构成辨别被以为是CO2RR和HER的速率决议步调。作者比力了NiPc-OMe和CoPc-OMe上构成*COOH和*H(G(*COOH)-G(*H))的自在能变革差别。只管NiPc-OMe和CoPc-OMe都体现出对CO2RR的催化功能,但NiPc-OMe更大的能量差别可以表明它在酸中更高的FE(CO)s。在相反电流密度下,NiPc-OMe MDE比CoPc-OMe MDE必要更大的过电位。需留意,与中性条件相比,CoPc-OMe在酸性条件下对CO的选择性明显低落。Molecular Catalyst with Near 100% Selectivity for CO2 Reduction in Acidic Electrolytes. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203603.https://doi.org/10.1002/aenm.202203603.
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