▲第一作者：王启晨；薛雄雄 ；通讯作者：雷永鹏；冯页新论文DOI：10.1002/smll.202001571本文报道了一种富氧空地的Fe-Co-O超薄纳米片用作碱性OER催化剂。实际盘算标明得当的阳离子代替（Fe和Ni）和氧空地引入（地位和含量）可以优化Co3O4的电子态，速控步调的反响能垒从0.78低落到0.15 eV。从原子标准上，该事情为“阳离子代替/氧空地”和“电催化活性”之间的内涵干系提供了深入的了解。对可充金属-氛围电池和全解水而言，电化学析氧反响（OER）是一个十分紧张的半反响。由于高的活化能垒和电子传输阻力，必要较高的过电势才干为迟缓的动力学提速。一方面，有限的活性位点决议了催化剂的转换频率。另一方面，在催化剂/电解液和催化剂/载体电极界面处会构成肖特基势垒，低落了电子传输服从，必要分外的过电势。纳米片的大比外表积和外表表露的丰厚活性位点利于三相界面催化反响。思索到高品貌、可调变的电子特征和易分解的特点，过渡金属氧化物被普遍用于动力相干的电催化反响中。只管单位氧化物（如Fe，Co，Ni，Mn等）体现出不错的OER活性和波动性，但间隔实践使用仍然有差距。为进一步优化局部电子情况，阴离子空地的引入可以招致高能悬挂键和低配位点的构成。别的，阳离子掺杂也是一种进步导电性和低落两头产品联合能的办法。但是，进一步进步OER催化动力学和深入了解催化剂的构效干系仍然具有应战。1. 阳离子代替和阴离子空地双调控战略用于进步超薄Co3O4的OER活性；2. 氧空地富集的Fe-Co-O体现出优秀的OER活性，过电势（@10 mA cm-2）和塔菲尔斜率辨别是260 mV和53 mV dec-1，处于已报道的氧化物粉末催化剂的TOP程度；3. 实际盘算展现符合的氧空地工程和阳离子（Fe和Ni）代替不但进步Co3O4的电子传输才能，也可以大幅度低落速控步调的反响能垒。要点：接纳氰基交联和湿化学复原战略分解Fe-Co-O超薄纳米片。▲图2. Fe-Co-O超薄纳米片的（a）SEM图，（b）TEM图，（c）EDS元素散布图，（d）HRTEM图，（e）AFM图，（f）对应纳米片的高度曲线。
要点：联合SEM，TEM和AFM表征，分解的Fe-Co-O出现出超薄纳米片特点，且元素匀称散布。经过HRTEM剖析，澳门电子游戏发明质料外表同时有结晶相和无定形相。这种共同的混淆相被以为有利于外表催化。▲图3. （a）Fe-Co-O和c-Fe-Co-O超薄纳米片的EPR图，Fe-Co-O的（b）高倍O 1s图，（c）高倍Co 2p图，（d）57Fe的穆斯堡尔谱图。
要点：联合EPR，高倍O 1s和高倍Co 2p的XPS表征，证明白Fe-Co-O具有丰厚的氧空地，且Co2+/Co3+的比值为1.15。57Fe的穆斯堡尔谱图也得出混淆相（结晶相和无定形相）的存在，且Fe2+/Fe3+的比值为0.45。高含量的Fe3+代替有助于含氧物质的疾速吸附。▲图4.（a）差别样品的LSVs，（b）塔菲尔斜率，（c）Fe-Co-O和c-Fe-Co-O超薄纳米片的LSVs，（d）Cdl值比力，（e）OER功能比力图，（f）波动性测试。
要点：电化学测试标明氧空地富集的Fe-Co-O超薄纳米片体现出优秀的OER活性，过电势（@10 mA cm-2）和塔菲尔斜率辨别是260 mV和53 mV dec-1，处于已报道的氧化物粉末催化剂的TOP程度。Fe-Co-O超薄纳米片的Cdl值低于Co3O4，澳门电子游戏以为Fe-Co-O超薄纳米片高的OER活性源自于对Co3O4电子态的无效调控。结晶相的c-Fe-Co-O超薄纳米片作为比拟样品，其活性低于Fe-Co-O超薄纳米片，证明氧空地对活性提拔的紧张奉献。别的，Fe-Co-O超薄纳米片具有良好的波动性（六万秒）。要点：实际盘算标明二维化和氧空地引入都可以进步导电性。以Fe-Co-O超薄纳米片为模子，只引入一个氧空地（surrounding Vo）时，速控步调的反响能垒从0.78低落到0.15 eV。同时，澳门电子游戏也探究了其他阳离子（Ni和Cu）代替对Co3O4电子态的影响，后果发明Ni代替有利，Cu代替倒霉。▲图6. （a）Ni-Co-O和Cu-Co-O超薄纳米片的EPR图，（b）LSVs比力，（c）塔菲尔斜率比力，（d）EIS图。
要点：作为实行验证，澳门电子游戏也接纳氰基交联和湿化学复原战略分解Ni-Co-O和Cu-Co-O超薄纳米片。实行后果与实际预期分歧。阳离子代替和阴离子空地双调控战略用于进步超薄Co3O4的OER活性。共同的电子态和超薄布局包管了疾速的电子输运和可调控的活性位点。基于Fe-Co-O模子的实际盘算可知，氧空地调控（地位和含量）可以精准调变两头介质的吸附，大幅度低落速控步调的反响能垒。这种战略可拓展到Ni-Co-O系统。同时，差别阳离子代替诱导的Co3O4电子态差别也被实际盘算所展现。澳门电子游戏的事情为阳离子代替/氧空地和电催化功能之间的内涵干系提供了深入的了解，也为其他过渡金属化合物催化剂优化提供了一种设计谋略。雷永鹏，博士，中南大学粉末冶金国度重点实行室特聘传授，先后掌管国度天然迷信基金、湖南省天然迷信基金等项目。中国空间迷信学会空间质料专业委员会委员、Journal of Materials Science & Technology (Q1区)编委、Chinese Chemical Letters (Q2区)青年编委、Materials Letters (Q2区)编委、Journal of Advanced Ceramics (Q2区)助理编委、《中南大学学报（英文版）》青年编委。互助引导三军良好硕士学位论文2篇，“芙蓉学子·典范力气”良好大先生1人，“向上向善湖南好青年”1人，以一作/通讯作者在Energy & Environmental Science（2篇）、Angewandte Chemie International Edition（2篇）、ACS Nano、ACS Energy Letters、Science Bulletin、Small等期刊宣布SCI/EI论文50余篇。获受权国度创造专利4项，是“Advanced Materials”等20余种国际SCI期刊的审稿人。http://faculty.csu.edu.cn/leiyongpeng/zh_CN/index.htm次要研讨偏向为聚合物先驱体（纤维）转化制备非氧化物陶瓷（SiC、BN等）、干净动力催化质料及器件（光电动力催化、金属氛围电池等）等，比年局部科研停顿如下：[1] Lei, Y.*; Feng, Y.* et al. Small, 2020, 10.1002/smll.202001571.[2] Lei, Y.*; Duan, X.*; Wang, D.* et al. Energy Environ. Sci., 2020, 10.1039/d0ee00450b.[3] Lei, Y.* et al. Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 10.1002/anie.201914647.[4] Lei, Y.*; Zhou, G.*; Wang, D.*; Li, Y.* et al. Angew. Chem. Int. Ed., 2020###1. [5] Lei, Y.* et al. Chem. Commun., 2019###804 [6] Zhou, J.*; Lei, Y.*; Liang, S.* et al. ACS Nano, 2019###5.[7] Sun, Z.*; Lei, Y.*; Zhang, Y.* et al. J. Mater. Chem. A, 2019###5. [8] Lei, Y.* et al. Nano-Micro Letters, 2019, 11: 45. [9] Wang, Q.+ Lei, Y.+* et al. Energy Environ. Sci.（ESI高被引论文）, 2019###0.[10] Lei, Y.*; Li, Y.*; Wang, S.* et al. ACS Energy Letters（ESI高被引论文）, 2018###.
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